斯特法伦国王热罗默的私人图书馆管理员。1813年拿破仑兵败之后，威斯特法伦王国被废除，建立了黑森公国，雅科布任公使馆参赞，参加了维也纳会议。弟弟威廉从1814年起任卡塞尔图书馆秘书。1816年雅科布辞去外交职务，担任卡塞尔图书馆第二馆员。1819年格林兄弟获马尔堡大学名誉博士学位。1829年兄弟俩应汉诺威国王的邀请到格廷根 ，雅科布除任大学教授外，还和弟弟一起任大学图书馆馆员 ，稍后威廉也担任了大学教授。1837 年格林兄弟和另 外5位教授因写信抗议汉诺威国王破坏宪法而被 免去教授职务 ，这7位教授被称为格廷根七君子。格林兄弟被逐，后回到卡塞尔。1840年底格林兄弟应普鲁士国王威廉四世之邀去柏林，任皇家科学院院士，并在大学执教。1848年雅科布被选为法兰克福国民议会代表。兄弟俩去世后都葬于柏林马太教堂墓地 。
从1806年开始，格林兄弟就致力于民间童话和传说的搜集、整理和研究工作，出版了《儿童和家庭童话集》（两卷集）和《德国传说集》（两卷）。雅科布还出版了《德国神话》，威廉出版了《论德国古代民歌》和《德国英雄传说 》。1806～1826年间雅科布同时还研究语言学 ，编写 了4卷巨著《德语语法》，是一部历史语法，后人称为日耳曼格语言的基本教程。在《德语语法》1822年的修订版中，他提出了印欧诸语言语音演变的规则，后人称之为格林定律。他
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